2023年10月,我院超声医学科邱逦教授医工交叉学科研究团队在国际知名期刊Chemical Society Reviews(IF: 46.2)上发表题为“Reactive Oxygen Nanobiocatalysts: Activity-Mechanism Disclosures, Catalytic Center Evolutions, and Changing States”的综述文章,系统讨论了具有活性氧调控性能的纳米生物催化剂研究进展及未来发展方向。
超声医学科邱逦教授,四川大学高分子科学与工程学院程冲研究员、赵长生教授为该论文的共同通讯作者,超声医学研究室助理研究员曹素娇、四川大学高分子科学与工程学院硕士毕业生龙艳萍为该论文共同第一作者。我院为第一作者单位。该工作得到了国家自然科学基金、四川省科技厅、国家博士后基金以及我院1·3·5计划等项目的资助。
生物催化剂具有优异的催化活性和选择性,参与多种生物反应,其介导的活性氧(reactive oxygen species, ROS)调控对疾病的干预和治疗具有重要意义,但易失活、难存储、成本高等不足限制了生物催化剂的实际应用。开发新型制剂,模拟生物催化剂对ROS进行调控具有重要意义。过渡金属基纳米材料丰富的电子结构和配位模式被广泛用于催化领域,基于过渡金属纳米材料的纳米生物催化剂( reactive oxygen nanobiocatalysts, RONBCs )结构多样、催化活性可调、稳定性高、成本低等优点,已被广泛用于ROS调控(图1),并在生物医学领域,如抗菌、抗肿瘤、抗炎及抗老化等方面显示出广阔的应用前景。目前为止,已有超过1000种RONBCs被报道具有催化调控ROS活性,对其进行归纳总结,解析RONBCs的结构、性能和催化机理对促进该领域的发展至关重要。
图1 RONBCs的发展历程
本综述分别从催化产ROS和催化清除ROS两方面系统介绍了现已报道的RONBCs的仿酶活性、检测方法和催化机理研究现状;并在此基础上总结了RONBCs的结构类型、背后的演变规律及催化性能导向的结构调控策略。从RONBCs的发展历程可以看到两个明显的发展趋势:从材料结构上,早期报道的RONBCs主要集中于金属氧化物,随着对催化效率、选择性及生物相容性的研究,多种纳米结构已被用来构建RONBCs,特别是显示出更高催化效率的单原子结构和具有更好生物相容性的有机框架聚合物已成为目前的研究重点;从活性氧调控性能研究上,早期研究主要集中在催化产ROS性能,目前用于催化清除ROS的RONBCs也取得了越来越多的突破性进展。纳米材料的组分、尺寸、形貌,催化位点的配位结构等均直接影响催化活性,同时这些影响因素也为活性位点的设计提供了思路(图2)。
图2 常见的RONBCs的化学构成及结构调控策略
文章讨论了RONBCs面临的挑战和未来发展方向,主要包括:(1)为早日实现临床转化,需要基于临床需求开发具有特定治疗效果和良好生物相容性的RONBCs,其在体内外的生物效率和生物安全性评价有待进一步规范;(2)基于目前RONBCs的发展,亟需构建RONBCs数据库,借助人工智能和理论计算等先进手段设计和制备可媲美天然酶高催化活性和选择性的新一代RONBCs;(3)利用RONBCs结构多样性、可设计性强等优点构建自适应、自调节及级联反应的RONBCs,以期突破天然酶性能上的局限;(4)进一步完善RONBCs的催化活性和催化机理的评价系统;(5)开发RONBCs仿氧化还原酶催化活性以外的催化性能,进一步拓展RONBCs的应用(图3)。
图3 RONBCs面临的挑战及未来发展方向
原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/CS/D3CS00087G